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www.469net吴兴龙教授课题组在电致化学发光的自旋极化调控研究方面取得重要进展。磁场对光发射过程的影响可用于磁性生物过程的光传感。具有磁性的生物物质如血红蛋白和具有磁性变化的生物反应的传感需要光发射过程对弱磁场有极为灵敏的响应,这已成为实现磁生物传感器件的一个根本挑战。

(物理学院 科学技术处)

电致化学发光是一种全部由外部电场操控的光发射,是一种电极表面发生电化学反应生成发光基团的激发态进而产生光发射的过程,无需激发光源,具有背景噪音低,是实现生命物质分析的一个重要技术手段。近期研究表明,半导体纳米晶与金属纳米粒子的耦合体系不但可实现表面等离子体对光发射过程的调控,而且还可通过磁场与表面等离子体相互作用来调节纳米晶的发射响应。吴兴龙教授课题组设计了一个ECL/表面等离子体耦合体系,该体系由半导体CdS纳米晶膜表面通过DNA双螺旋结构连接Au纳米粒子构成。这种耦合体系的ECL能够受磁性Co2+的控制而发生显著猝灭,最高猝灭程度可达83%。这种由磁性离子引起的对ECL发光强度的调节可归因于磁性离子与Au纳米粒子表面等离子体的相互作用的结果。这些Co2+处在Au纳米粒子表面附近,与电子的自旋相互作用使得它们呈现铁磁排列,形成内磁场。内磁场可以改变电子和空穴的自旋状态,从而调节电子-空穴复合速率,由此引起体系的ECL强度下降。他们用5,10,15,20-四吡啶基卟啉作为模型物质,与Co形成Co-TPyP配合物,加入到体系中能够部分恢复被Co2+猝灭的ECL强度,从而实现了对5,10,15,20-四吡啶基卟啉的灵敏识别。这种识别过程对其它磁性离子也同样适用。

图 1 Co2+对CdS纳米晶膜-Au纳米粒子耦合体系ECL强度的自旋极化调控示意图

本工作中所设计的实验体系对开发新的传感技术、研究光发射过程中的磁场效应及磁-纳米粒子表面等离子体相互作用具有重要的启示作用,对电致化学发光技术的应用发展具有重要意义。该工作得到了科技部
“973” 项目和国家自然科学基金项目的支持。

www.469net,物理学院吴兴龙教授课题组在电致化学发光的自旋极化调控研究方面取得重要进展。研究成果以
“Electrochemiluminescent Spin-Polarized Modulation by Magnetic Ions and
Surface Plasmon Coupling” 为题在线发表于Angewandte Chemie Internal
Edition 上(DOI:
10.1002/ange.201508801),论文第一作者是单云博士后,通讯作者为吴兴龙教授,这项工作的理论计算由熊诗杰教授完成。

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